Coherent Coupling of Single Organic Dye Molecules to Optical Nanoguides

Optische Studien an einzelnen Emittern sind für eine Vielzahl von Systemen, wie Atomen oder Ionen in der Gasphase bis hin zu Molekülen, Farbzentren und Quantenpunkten im Festkörper, zur Routine geworden. Ein neuer Forschungszweig in der experimentellen Quantenoptik versucht dieses Wissen zu nutzen, um Emitter kontrolliert optisch miteinander zu verknüpfen. Die resultierenden Quantennetzwerke können genutzt werden, um kooperative Effekte in Vielteilchensystemen zu untersuchen. Die herkömmlichen Herangehensweisen, wie zum Beispiel starkes Fokussieren von Licht oder Hohlraum- Quantenelektrodynamik, ermöglichen zwar eine effiziente Wechselwirkung mit einzelnen Emittern, sind jedoch nicht skalierbar. In dieser Arbeit präsentieren wir einen skalierbaren Ansatz, der die effiziente Wechselwirkung der geführten Mode eines dielektrischen Wellenleitersmit organischen Farbstoffmolekülen ausnutzt. Durch die kleine effektive Modenfläche der Wellenleiter erwarten wir Kopplungseffizienzen bis hin zu 35%. Farbstoffmoleküle können sich bei Temperaturen von superfluidem Helium wie ein nahezu ideales Zwei-Niveau-System verhalten. Dies führt zu einem großen optischen Streuquerschnitt, der für kohärente Licht-Materie Wechselwirkung nötig ist. Wir untersuchen die Kopplung von einzelnen Molekülen an unsere Wellenleiter mithilfe von hochauflösender Mikroskopie sowie Methoden der Fluoreszenzanregungs- und Resonanzfluoreszenz-Spektroskopie. Unsere Plattformerlaubt es, mehrere tausend Moleküle kohärent an einen Wellenleiter zu koppeln. Die spektral verteilten, molekularen Resonanzen zeigen eine Linienbreite, die durch die Lebensdauer der elektronischen Zustände begrenzt ist. Das optische Verhalten des gekoppelten Molekül-Wellenleitersystems kann mithilfe von statisch elektrischen oder externen optischen Feldern gesteuert werden, da diese die elektronischen Zustände der Moleküle beeinflussen. Wir zeigen, dass durch die Nichtlinearität eines einzelnen Moleküls ein starkes Lichtfeld einen zweiten, schwachen Laserstrahl schalten oder sogar kohärent verstärken kann. Darüber hinaus können durch das Anlegen statisch elektrischer Felder die Resonanzfrequenzen derMoleküle verschoben werden (Stark Effekt). Dies erlaubt es uns, die Resonanzen von zwei Molekülen gezielt zu überlagern, die kohärent an den gleichen Wellenleiter koppeln.